La fundación de este convento se llevó a cabo gracias a la iniciativa de Romuald Simón de Pallarès caballero de la orden de los hospitalarios y comendador de Ulldecona desde el 1669. Tradicionalmente se admite que el fundador vivió practicando el eremitismo en una cueva conocida como Santa Magdalena, un lugar que se consideró sagrado a raíz de un hecho milagroso que tuvo lugar mientras era ocupado por Romuald. Este decidió llevar adelante la fundación de un establecimiento conventual, pero murió en 1704 sin ver satisfechas sus intenciones. Los albaceas del difunto tuvieron cuidado de dar cumplimiento a sus deseos y nombraron un ermitaño que cuidaba de la cueva.

En 1723 acordaron con las agustinas de Mirambel (Teruel) el envío de cinco monjas para hacer efectiva la fundación, lo que se pudo realizar el año siguiente (1724). Se asentaron en una casa propiedad del albacea testamentario y antes del fundador. Más adelante fueron construyendo, o mejor adaptando, las diferentes dependencias hasta resultar el convento que todavía se encuentra en ese mismo lugar. Sufrió los efectos de la Guerra del Francés (1811) que dispersó las monjas de la comunidad, refugiándose en casas del pueblo. Con la desamortización perdió sus propiedades, pero pudo mantener su actividad, aunque de forma muy precaria. La iglesia se encontraba en mal estado y entre 1868 y 1876 pudieron levantar una nueva. Durante la Guerra Civil las monjas fueron expulsadas y el establecimiento confiscado, pero se volvió a recuperar en el año 1940 y todavía tiene actividad.